Здравствуйте, Vis, Вы писали:

Vis>Вопрос:
Vis>Как, (куда смотреть, какую технологию выбрать) реализовать взаимодействие?
Смотреть в сторону межпроцессного взаимодействия

Vis>Поможет ли мне WCF?
Да, если 32-битная часть будет в другом процессе

Vis>Возможно ли написать 32-битный Local COM сервис?
InProc — нет, OutOfProc — да

В общем, Вам нужен сервисный процесс, который будет хостить 32-битную часть. С помощью COM процесс будет создаваться автоматически, в случае WCF или других способов — процесс нужно будет создавать руками.
Сложные структуры данных придётся сериализовать.